Com o acolhimento da renúncia de Dom Antonio, Dom Washington Cruz foi nomeado Arcebispo de Goiânia em 8 de maio de 2002. Tomou posse no dia 14 de julho do mesmo ano em solenidade no adro fronteiriço da Catedral Metropolitana. Depois de ter realizado visitas pastorais a todas as comunidades da Arquidiocese, ouvindo-as e nelas celebrando, e tendo em vista as mudanças da realidade urbana da área metropolitana, Dom Washington instituiu novas estruturas de serviço pastoral de evangelização, os Vicariatos Episcopais: Territoriais e Ambientais. Os Vicariatos
Territoriais, que descentralizam as áreas pastorais, garantindo mais capilaridade à missão e ação evangelizadora desta Igreja particular, estão confiados aos vigários episcopais que representam o arcebispo no território da Arquidiocese de Goiânia, agora dividido em nove vicariatos. Quanto aos Vicariatos Ambientais, foram criados três, que atuam dentro dos campos específicos de comunicação, caridade, saúde, cultura e educação.
Na área da educação, Dom Washington Cruz dinamizou a Universidade Católica de Goiás que, em 2009, foi reconhecida pelo Vaticano como de direito pontifício. No cuidado com a formação presbiteral, consolidou o Seminário Maior, criou o Curso Propedêutico Santa Cruz e o Centro Vocacional São João Paulo II e possibilitou a construção do prédio do Instituto Santa Cruz de Filosofia e Teologia. Instituiu a Escola Diaconal Santo Estêvão, para a formação de diáconos permanentes e a Escola de Ministérios, que tem garantido a formação integral e permanente dos leigos.
O Sínodo Arquidiocesano de Goiânia foi outra iniciativa do pastoreio de Dom Washington Cruz. Após uma fase preparatória de três anos, foi realizado em sessões sinodais, no ano de 2012, seguindo os temas orientadores: Palavra, Liturgia e Caridade. O trabalho de síntese de todas as contribuições da assembleia sinodal sobre o pensar e o caminhar da Igreja em Goiânia foi apresentado em três documentos conclusivos de orientações pós-sinodais.
Também até esta fase do governo diocesano, Dom Washington envidou esforços significativos na busca de recebimento de área urbana onde poderia ser edificada a nova Catedral Metropolitana. Recebeu em doação uma área com extensão significativa, localizada no Parque Lozandes, região mais elevada na topografia da capital, ao lado da BR-153 e próximo ao Paço Municipal. Os projetos arquitetônicos da nova Catedral encontram-se em fase adiantada e, tão logo seja possível, será dado início aos trabalhos que comportam a edificação.
Grande ênfase também foi dada à ação social da Igreja arquidiocesana, com o fortalecimento das pastorais sociais em nossa Arquidiocese. Implantou a Feira da Solidariedade que foi realizada em oito edições anuais e agora se integra à Jornada da Cidadania, junto com a PUC Goiás.
Foi também sob seu pastoreio que o Santuário do Divino Pai Eterno alcançou o reconhecimento pontifício e tornou-se Basílica Menor. Dom Washington acompanha de perto as ações que os Redentoristas empreendem no sentido da construção da nova Basílica em Trindade.
